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首頁 > 行業資訊 > 科技動態廈門大學在高核稀土-過渡金屬團簇的模塊組裝研究取得新進展 近日,化學化工學院孔祥建、龍臘生教授課題組在高核稀土-過渡金屬(3d-4f)團簇的模塊組裝方面取得新進展,相關研究成果以“Synthetic Protocol for Assembling Giant Heterometallic Hydroxide Clusters from Building Blocks: Rational Design and Efficient Synthesis”為題發表在Cell出版社旗下的Matter期刊。
從設計好的構筑基元出發,通過自下而上組裝的方法合成目標產物是實現定向合成的重要途徑,然而迄今人們對涉及大量配位鍵的構筑基元的認識仍然有限。因此,如何實現3d-4f團簇構筑基元的模塊化組裝仍是一項重大挑戰。
針對這一問題,化學化工學院孔祥建、龍臘生課題組基于其長期合成高核3d-4f團簇的經驗,提出了一種利用結構基元組裝高核3d-4f團簇的新方法。他們從晶體學數據庫中挑選出多次出現的結構基元作為潛在的構筑基元,采用高分辨質譜檢測這些結構基元的形成條件及演化機理,最后利用原位合成的目標結構基元作為組裝模塊,依照拓撲特征進行設計組裝合成高核金屬團簇,并成功合成出兩例高核3d-4f團簇Ln76Ni88和Ln68Ni90,其中Ln76Ni88是目前已報道的最高核3d-4f團簇。有趣的是,該系列團簇的尺寸呈現出n ´ n ´ n的拓撲規則,Ln76Ni88具有5 ´ 5 ´ 3拓撲,Ln68Ni90具有7 ´ 3 ´ 3拓撲,而該課題組先前報道的同系列高核3d-4f團簇Ln52Ni56/Ln54Ni54(Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 16796;Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 4532;Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 2398)和Ln60Ni76(Chem. Commun., 2009, 4354)分別展示了3 ´ 3 ´ 3和5 ´ 5 ´ 3的拓撲。該系列團簇的合成不但豐富了高核3d-4f團簇結構,并對高核3d-4f團簇的定向設計與合成具有重要的指導意義。
該工作是在孔祥建教授與龍臘生教授共同指導下完成,論文第一作者為化學化工學院2019級博士生杜明浩,已畢業生博士生鄭秀英參與了部分工作。該研究工作得到了國家自然科學基金(項目批準號:21871224、21673184、21431005、21721001)的資助。
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